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研究實現(xiàn)高效太陽能光電催化輔酶再生

中國電力網發(fā)布時間:2024-06-12 14:12:37
近日,中國科學院大連化學物理研究所李燦院士、丁春梅副研究員等通過耦合硫化鎳電催化劑和分子催化劑,實現(xiàn)同時高效光電催化NAD(P)H輔酶再生,并揭示了其中的協(xié)同質子耦合電子轉移機制,仿生模擬了酶催化NAD(P)+還原功能等。相關成果發(fā)表于《美國化學會志》。

自然光合作用中,光系統(tǒng)II將水氧化,產生的電子和質子在光系統(tǒng)I末端的FNR酶催化作用下被儲存為NADPH還原力和ATP能量貨幣,進而實現(xiàn)酶催化二氧化碳還原等暗反應。李燦團隊師法自然,長期致力于光催化和光電催化人工光合成研究,提出“人工光反應+仿生暗反應”的人工光合成策略,通過光反應將能量儲存在電荷傳輸媒介分子或離子中,與下游暗反應耦合,以實現(xiàn)高值化學品或太陽燃料的可控合成。

NAD(P)H輔酶是重要的電荷傳輸介質和能量載體,NAD(P)H給出電子和質子后自身變?yōu)檠趸瘧B(tài)NAD(P)+,如何通過人工催化實現(xiàn)高效NAD(P)H再生循環(huán)一直是個難題。

團隊通過耦合硫化鎳電催化劑和均相Rh分子催化劑,發(fā)現(xiàn)硫化鎳作為協(xié)同質子耦合電子轉移媒介體可促進Rh-H活性物種形成,巧妙模擬了酶催化NADP+還原的功能和機制,實現(xiàn)同時高活性、高選擇性光電催化NAD(P)H再生,1,4-NAD(P)H選擇性大于99%,轉化率100%。

基于此,團隊建立了通過耦合質子還原電催化劑(硫化物或金屬)和均相分子催化劑進行高效光電催化NAD(P)H再生的普適性策略,并驗證了光電催化再生的NAD(P)H可用于氫化暗反應。

這一成果為后續(xù)耦合酶催化暗反應、構建集成人工光合成體系奠定了重要基礎。

來源:中國科學報

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